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Journal of the Korean Chemical Society (JKCS)

ISSN 1017-2548(Print)
ISSN 2234-8530(Online)
Volume 27, Number 3
JKCSEZ 27(3)
June 20, 1983 

Kinetics and Mechanism of the Oxidation of Sulfur Dioxide on Nickel Oxide-α-Ferric Oxide System

산화니켈-α 형 산화철 상에서 이산화황의 산화 반응메카니즘
Kyu Yong Lee, Yong Rok Kim, Sung Han Lee

이규용, 김용록, 이성한
이산화황의 산화반응을 10 mol % Ni-doped α-Fe2O3를 촉매로 하여 반응온도 범위 320∼440℃에서 여러 산소 및 이산화황의 부분압으로서 반응속도를 측정하였다. 위 온도 영역에서 SO2 산화반응의 활성화에너지 값은 13.8 kcal·mol-1로서 얻어졌다. 반응속도 데이타는 산소에 대해서 0.5차, 이산화황에 대해서는 1차로서 전반응차수는 1.5차를 나타내었다. 이산화황과 산소를 여러 압력으로서 도입하여 전기전도도를 측정하였다. 반응속도 데이타와 전기전도도 데이타로 부터 반응기체들의 산화물계상에서 흡착메카니즘을 제안하였고, 촉매상에서 SO2의 산화반응 메카니즘을 제안하였다. 산소와 이산화황은 이온상태로서 흡착하며, 산소는 니켈 dope로 인해 형성된 산소공위에 이산화황은 격자 산소에 흡착하였다. 반응속도 데이타와 전기전도도 데이타로부터 이산화황의 산화반응속도를 결정짓는 단계는 이산화황이 격자산소에 흡착하는 과정임을 알았다.

The catalytic oxidation of SO2 has been investigated in the presence of vacuum-activated 10 mol % Ni-doped α-Fe2O3 under various partial pressures of SO2 and O2 at temperatures from 320 to 440℃. Over the temperature range 320∼440℃, the activation energy is 13.8 kcal·mol-1. The oxidation rates have been correlated with 1.5 order kinetics; first order with respect to SO2 and 0.5 order with respect to O2. From the kinetic data and conductivity measurements, the adsorption, oxidation mechanism of SO2 and the defect structure of vacuum-activated 10 mol % Ni-doped α-Fe2O3 are suggested. O2 and SO2 appear to be adsorbed essentially as ionic species. Two surface sites, probably an O2- lattice and an oxygen vacancy which is induced by Ni-doping, might be required to adsorb SO2and O2. The conductivity measurements and kinetic data indicate that the adsorption process of SO2 (SO2 + O2-(latt) ↔ SO3-(ads) + e') is the rate-determining step.

183 - 188
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