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ISSN 1017-2548(Print)
ISSN 2234-8530(Online)
Volume 46, Number 1
JKCSEZ 46(1)
February 20, 2002 |
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Title |
Study on Mo(V) Species, Location and Adsorbates Interactions in MoH-SAPO-34 by Employing ESR and Electron Spin-Echo Modulation Spectroscopies
ESR, ESEM을 이용한 이온 교환된 MoH-SAPO-34에 대한 Mo의 화학종, 위치 및 흡착상호작용에 관한 연구 |
Author |
Gernho Back, Changki Jang, Changkuk Ru, Young Hwan Cho, Hyunsoo So, Larry Kevan
백건호, 장창기, 류창국, 조영환, 소현수, Larry Kevan |
Keywords |
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Abstract |
MoO3와 H-SAPO-34의 고체상 반응은 상자기성의 Mo(V) 화학종을 띤다. 탈수하면 Mo(V) 화학 종이 약하게 나타나지만 계속적으로 활성화 시키면 ESR로 규명할 수 있는 Mo(V)5c와 Mo(V)6c와 같은 Mo(V) 화학종이 생성된다. ESR과 ESEM 자료들은 (MoO2)+나 (MoO)3+ 같은 옥소-몰리브덴 화학 종을 보여준다. (MoO2)+ 화학 종이 다음과 같이 더 합리적인 것 같이 보여진다. H-SAPO-34는 낮은 골격전하를 갖기 때문에 높은 양전하를 갖는 (MoO)3+는 쉽게 안정화 되지 못한다. 소성된 H-SAPO-34와 도데카몰리브덴 규산 용액 사이의 용액 상태 반응은 단지 MoO2+ 화학 종만을 발생한다. 마름모형 ESR 신호는 D2O, CD3OH, CH3CH2OD와 ND3를 흡착할 때 관측되었다. Mo(V) 화학 종의 배위구조와 위치는 트리 펄스 전자 스핀반향 자료로 측정하였다. MoH-SAPO-34에 메탄올, 에틸렌 암모니아와 물이 흡착될 때 3분자, 1분자, 1분자와 1분자가 (MoO2)+에 각각 직접 배위하였다. A solid-state reaction of MoO3 with as-synthesized H-SAPO-34 generated paramagnetic Mo(V) species. The dehydration resulted in weak Mo(V) species, and subsequent activation resulted in the formation of Mo(V) species such as Mo(V)5c and Mo(V)6c that are characterized by ESR. The data of ESR and ESEM show the oxomolybdenum species, to be (MoO2)+ or (MoO)3+. The (MoO2)+ species seems to be more probable. Since H-SAPO-34 has a low framework negative charge, (MoO)3+ with a high positive charge can not be easily stabilized. A solution reaction between the solution of silico-molybdic acid and calcined H-SAPO-34 resulted in only MoO2+ species. A rhombic ESR signal is observed on adsorption of D2O, CD3OH, CH3CH2OD and ND3. The Location and coordination structure of Mo(V) species has been determined by three-pulse electron spin-echo modulation data and their simulations. After the adsorption of methanol, ethylene, ammonia, and water for MoH-SAPO-34, three molecules, one molecule, one and one molecule, respectively, are directly coordinated to (MoO2)+. |
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